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王志明教授、Govorov教授团队JACS:手性等离激元纳米晶体中的热电子作为表面光化学和手性生长的机制


萝卜视频app下载安装近日,电子科技大学基础与前沿研究院王志明教授、O. Govorov教授团队在国际期刊《Journal of the American Chemical Society》发表题为“Hot Electrons Generated in Chiral Plasmonic Nanocrystals as a Mechanism for Surface Photochemistry and Chiral Growth”的研究论文。王志明教授、 O. Govorov教授为论文通讯作者,电子科技大学基础与前沿研究院为第一作者单位。

手性是指一个物体不能与其镜像相重合的性质——如我们的双手,左手与互成镜像的右手不重合。因为人们对手性分子特性认识的欠缺,沙利度胺事件造成的毒副作用导致了15000名海豹胎儿(新生胎儿短肢畸形)的悲剧事件。因此,高效的手性光化学反应具有十分重要的意义,因为这种反应可以使手性药物和生物分子对映异构体的光学控制反应成为可能。但是,此类光反应的手性效率很小,这是因为它的光学g因子很小,其本质原因是由于分子波函数在空间的扩展与光的波长相比较小。g因子通常由测量分子的圆二色性(CD)得到,上面提到的CD值由ΔA= ALCP − ARCP表示,其中ALCP和ARCP分别表示左旋和右旋圆偏振光下的光学吸收。

萝卜视频app下载安装通常,包含α-螺旋二级结构的蛋白质的光学g因子约为10-3。其它的一些分子,如聚芳族化合物化合物,它们的光学g因子在10-2量级。等离激元纳米晶体的光学g因子理论值可以达到0.6;实验上展示的等离激元纳米晶体的光学g因子为0.01-0.2;在平面结构的超材料或者超表面中,光学g因子可以大于1。因此基于等离激元的纳米晶体或者超材料(超表面)结构可以产生很大的圆二色性,并产生很大的光学g因子。

在本研究中,科学家们使用理论和计算模型,提出了采用等离激元纳米晶体的表面光化学热电子驱动具有手性形状晶体的光诱导生长方法。通过理论计算表明,用于热电子生成的手性g因子可以高达0.5,该值远高于光化学领域手性分子的可能值。理论建模的机理是基于手性等离激元纳米晶内高能电子的生成速率。在该结构中,LCP和RCP光对热电子的产生速率的差异影响很大。在手性光的驱动下,等离激元纳米晶体内部产生的高能热电子与吸附的分子相互作用,并促进表面化学反应——金属原子在晶体表面聚集,从而促进晶体的生长,进而使纳米晶的尺寸进一步增大。

萝卜视频app下载安装图1(a)所提出的手性结构示意图。(b)使用所述手性结构的光化学实验方案;溶液中的纳米螺旋结构相对于手性光束取向随机。(c)在等离激元纳米晶体中产生和注入激发载流子的机理;高能热电子在表面附近产生,而低激发能的杜鲁德(Drude)电子和热化电子则在晶体内产生。杜鲁德电子具有热能并形成动态等离子体电流。与非平衡等离激元(Drude)电子一起,晶体内还包含另一类具有低激发能的电子:来自光热效应的热化电子。(d)在手性光照射下纳米螺旋均匀生长的过程示意图。

图2手性光激发下初始等离激元对映体的光化学反应示意图。每个初始手性状态都随着反应的进行变成两个新态。可以从CD光谱中记录新态的大小。由于由液体基质和随机取向的等离激元组成的系统具有整体对称性,等离激元螺旋的四个最终状态会形成两个对映体对。螺旋的最终状态显示为时间t =2Δt0。CD信号以10-14m2为单位给出,激发波长对应于910 nm等离激元峰。

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